Γεννήθηκε στις 13 Οκτωβρίου 1934 στα Χανιά. Η οικογένεια της Μούσχουρη ζούσε στα Χανιά, όπου ο πατέρας της, Κωνσταντίνος, εργαζόταν ως μηχανικός προβολής ταινιών σε έναν τοπικό κινηματογράφο. Η μητέρα της, Αλίκη Κατσαρού, γεννήθηκε στο Κέντρωμα των Σινιών της Κέρκυρας και εργαζόταν επίσης στον ίδιο κινηματογράφο. Όταν η Νάνα ήταν τριών χρονών, μετακόμισαν από τα Χανιά στην Αθήνα.
Τα χρόνια ήταν δύσκολα και η οικογένεια της δούλευε πολύ σκληρά για να πάνε η Νάνα και η μεγαλύτερη αδελφή της, η Τζένη, η οποία διέθετε επίσης θεσπέσια φωνή, στο Ωδείο Αθηνών. Η Νάνα δεν άργησε να δείξει το μουσικό της ταλέντο.Με τη συμμετοχή της στο Α' Φεστιβάλ Ελληνικού Τραγουδιού το 1959 απέσπασε δύο βραβεία, το πρώτο βραβείο με το τραγούδι «Κάπου υπάρχει η αγάπη μου» του Μάνου Χατζιδάκι και το δεύτερο βραβείο με το τραγούδι «Ξέρω κάποιο αστέρι» του Μίμη Πλέσσα, με το Τρίο καντσόνε.
Το 1963 εκπροσώπησε το Λουξεμβούργο στον διαγωνισμό τραγουδιού της Eurovision με το τραγούδι "A Force De Prier", κατέκτησε την όγδοη θέση με 13 βαθμούς.
Αποδέχτηκε πρόταση του κόμματος της Νέας Δημοκρατίας να τη συμπεριλάβει στη λίστα των Ευρωβουλευτών και εξελέγη το 1994.
